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文|菠萝欣赏家
编辑|菠萝欣赏家
«——【·引言·】——»
当气相放电等离子体的电子和离子在液体中碰撞时，它们之间的化学作用就会发生，这些化学作用可以形成多种有益的活性物质。
例如过氧化氢H2O2、硝酸根离子NO3-、亚硝酸根离子NO2-等，它们具有较高的耐久性，可以有效地延长物质的使用寿命，而且使用的发射光谱基本很难进行检测对应的浓度。
本文对液相中存在的活性物质浓度及溶液pH值随放电时间，放电电压等因素的变化情况进行了测定及计算。
«——【·活性物质的浓度·】——»
当气相放电时产生的等离子体时与液体发生反应，它们之间的化学作用就会发生，从而产生多种活性物质。
其中液相含有一些活性物质，比如H2O2和NO3-、NO2-等很难通过发射光谱法进行检测。
因此本文用紫外-分光度法对其进行了测试与分析，通过得到对应物质的吸光度对应的波峰值，利用对应的线性关系计算出活性物质的浓度。
在气相放电等离子体实验中，等离子体会令H2O分解为对应的自由基,会在溶液中生成OH,接着在溶液中发生反应，从而生成过氧化氢H2O2。
在检测过氧化氢在溶液中，的浓度时，先进行对过氧化氢标准溶液(0.3mg/mL)的配制。
以1.00mL的体积分数30%过氧化氢稀释定容到100mL,对溶液通过使用高锰酸钾法进行对溶液的校正，再把其稀释为标准溶液0.3mg/mL。
把其作为参比溶液，采用比色法测量样品中铬元素含量，在制备偏钒酸铵溶液时，将0.593g偏钒酸铵放置于250mL容量瓶中稀释到刻度。
在制备溶液的同时还要绘制对应的标准曲线，分别量取对应的1、1.5、2、4、6mL标准溶液于50mL的量瓶之中。
依次加入4mol/LHCL8.0mL,偏钒酸铵溶液为16.0mL,将其稀释到刻度的蒸馏水中摇匀静置8min即可，利用紫外-可见分光光度计在460nm谱端测得对应的吸光度。
将结果与空白样品对比，分析误差来源，试验采用配置标准溶液，过氧化氢浓度与吸光度符合线性关系：
其中，c的单位是微克每毫升(μg/mL)。
在所述配置溶液中，按照一定比例添加经等离子体处理的水分，用紫外-可见分光光度法测定。
结果发现仅有少量过氧化氢存在，在气液放电等离子体生成的过氧化氢涉及到的反应方程式如下：
过氧化氢浓度小，为ppm数量级，溶液受到外界因素的影响，通过实验研究发现，气液放电等离子体生成少量的过氧化氢，有利于处理日常生活的饮用水。
当氮气作为工作气体的时候，通过等离子体放电会产生一氧化氮和二氧化氮，接着发生一系列化学反应产生硝酸和亚硝酸。
在实验的过程之中，考虑到外界因素，试验过程无法做到彻底避免氮气介入放电反应的进程。
因此还会有一定数量的硝酸根，亚硝酸根溶于样品之中。实验条件如下，首先介绍是对硝酸根检测。
首先配制硝酸根储备溶液，硝酸钾含量为0.1746g，放入100mL量瓶，加入水溶解到刻度，在室温下静置分层后，取上层液体即为硝酸根标准水溶液。
接着对硝酸根标准溶液的配制，取用10mL硝酸根储备液，将其放入到100mL的量瓶，加清水稀释到刻度，摇匀，用作标准溶液。
然后分别量取硝酸根标准溶液1、2、3、4、5mL硝酸根标准溶液于50mL量瓶中，分别添加2mL的5%氨基磺酸溶液，再用蒸馏水稀释到刻度，摇匀。
以试剂空白为参考，紫外分光光度计上219nm和275nm处测得吸光度。根据测得的吸光度从而计算出硝酸根总浓度，最后得到标准曲线及回收率图。
发现在循环水的有机物也是具有吸光度，会干扰硝酸根的吸光度的测试，因此测试275nm处的光谱来消除有机物的干扰。
然后把吸光度A=A219-2A275带到绘制曲线上找出结果，根据此方法可以计算出溶液中氮的含量。通过绘制对应的标准曲线，算出对应的关系：
其中为硝酸根中氮浓度单位为μg/mL，氮的浓度及相对质量按上式进行了计算，从而计算出硝酸根在溶液中对应的浓度。
研究表明：气相放电等离子体中生成微量硝酸根离子，其浓度随放电时间增加而不断地增加，随着放电电压的增大而不断地增大。
这是由于硝酸根离子比较稳定不会受其他因素影响，因此随放电时间延长，溶液内累积量增大。
和硝酸根离子共理，气相放电等离子体生成的亚硝酸根离子，还可通过紫外分光光度法测定，计算出相应的亚硝酸根浓度。
通过绘制标准曲线，得出亚硝酸根含氮量与吸光度关系如下：
通过观察亚硝酸根离子浓度和放电时间之间的关系变化趋势得知，气相放电等离子体中也产生了微量的亚硝酸根离子。
亚硝酸根离子浓度随放电时间与应用电压等因素变化呈正相关关系，可以看出亚硝酸根离子在120s的时候的浓度出现了转折，开始大幅度地增加。
从图5-7中可以看出亚硝酸根离子在外加电压为35kV的时候，亚硝酸根离子的浓度也出现了转折，开始大幅度地增加。
钨针电极对气相放电光谱特性的影响在上一小节的研究中，得知高压电极的端头是对针-水放电的电学特性有着一定的影响。
所以在这一节中继续研究不同端头对针-水放电光谱特性的影响，是在记录尖端的针-水放电电压电流波形同时采集的不同端头下的发射光谱图。
实验首先测量了在外加电压达到30kV下的辉光放电模式在200~900nm范围内的大气压尖端钨针电极产生的等离子体发射光谱图。
通过观察图片可知，近金属端的等离子体发射光谱强度大于近液面端，在光谱的391.4nm处有一个(N2+)(B2Σ+u→X2Σ+g)的峰。
而这种特性是在直流辉光放电的条件下观察不到的，N2谱带的形成是因为高能电子与N2碰撞，让其可以从基态跃迁到激发态。
接着从激发态跃迁到基态或者亚稳态，同时释放光能，而N2+则是因为在放电过程中的激发能量过高，高能电子与N2碰撞叠加所产生的瞬态并释放能量的过程。
同时也说明交流辉光放电在放电过程中所产生的能量高于直流放电所产生的能量，激发过程可通过以下式子表示：
此外在氮气谱带处发现存在Ha谱线和具有高度活性的O谱线以及N2谱带。
同时，出现了NO(A2Π→X2Π)的谱带，但很难发现Hβ谱线的存在，激发过程如下：
可观察到在近金属端电极的发射光谱中仅看到Ha谱线，而且不存在Hβ谱线和OH谱带，同时在靠近水电极的光谱之中也是出现类似的情况。
两电极之间不存在等离子体中存在很多水分子，说明高能电子在与H2O的短暂的碰撞时未得到足够的能量。
导致H2O不能解离为对应的自由基，而金属离子至少经过200μs才激发出来，从而导致在这也无法看到金属离子的谱线。
O的原子谱线为高能电子线从O2中解离而形成的个别O,接着，等离子体中高能电子又和O原子发生碰撞。
从而跃迁至激发态，激发态O跃迁返回基态或亚稳态，同时放出光能。
气相放电等离子体溶液的pH值用pH计测得不同放电时间及应用电压改变时溶液pH值。
为放电时间的变化对pH值的变化图，溶液的初始值为7.46，随放电时间延长而减小，且刚放电前30s降幅最大。
然后随着时间的推移，pH值不断下降，这是因为随着等离子体处理的时间越久，产生的硝酸根和亚硝酸根越多导致的。
反观应用电压的变化对溶液pH值的影响并不大，但是总体的趋势还是不断下降的。
这是因为经过等离子体放电之后，在溶液中生成的硝酸和亚硝酸导致溶液的pH值发生变化。
气相放电等离子体溶液的电导率生成在溶液中的活性物质的浓度会因为外界因素的影响而改变，也会产生对溶液的电导率的影响。
研究在不同的放电电压和放电时间，利用电导率仪测量溶液的电导率，分析外加电压和放电时间对电导率的影响。
可以得知放电时间和放电电压与溶液的电导率呈现正相关关系，溶液的电导率与离子的总浓度呈现正相关的关系。
随着放电时间的延长以及应用电压的增加，水溶液的电导率均是不断上升，说明水溶液带电粒子的增加。
放电时溶液中带电微粒数目增加是由于放电电流增大造成的，在一定的放电时间，一定的外加电压下，水溶液带电粒子个数与放电时间，应用电压呈正相关。
且放电后2分钟，溶液电导率变幅显著，但是在4分钟后基本稳定。
«——【·结果与分析·】——»
采用针-水放电装置进行对处理的废水样品进行研究，经过本章的研究与分析，可得出以下结论。
通过紫外-可见分光光度吸收光谱法，过氧化氢、硝酸根、亚硝酸根中的氮元素的含量与其在一定的位置上的吸光率的峰之间的变化规律。
测定并计算出硝酸根、亚硝酸根的含量随放电时间及施加电压的变化规律，实验发现，在气液放电中，都会有少量的过氧化氢生成。
其中硝酸盐、亚硝酸盐的含量都会随放电时间而升高，施加的电压与亚硝酸根与氮氧化物的浓度呈比例变化。
用pH计法测定了该溶液pH值随放电时间、施加电压的变化规律，实验发现，放电时间越长，对应的pH值越来越小。
且以放电初期为最大，而施加电压的变化对溶液的pH值的影响不大。
«——【·结论·】——»
利用电导率仪测量了溶液的电导率与放电时间和应用电压的关系，结果表明，随放电时间延长，溶液的导电系数增大，随着应用电压的增加而增加。
但是随着放电时间增加的幅度更大，放电结束2分钟后电导率下降幅度较大，在4分钟后基本稳定。
«——【·参考文献·】——»
[1] 液电等离子体协同TiO_2催化降解含酚废水的研究[D]. 秦祖赠.广西大学,2007
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[4] 城市生活垃圾等离子体气化制备富氢气体的实验研究[D]. 郭振飞.天津大学,2019
[5] 等离子体—溶液系统（滑动弧放电）降解印染废水的研究[D]. 杨欢.浙江大学,2015
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